精密光谱科学与技术国家重点实验室吴健教授团队近期在超快激光诱导分子空间取向领域取得重要进展。该团队利用交叉偏振的飞秒双色激光场，首次实现了不对称陀螺分子的全光三维空间取向。研究成果以“All-optical field-free three-dimensional orientation of asymmetric-top molecules”为题，2018年12月发表在《自然通讯》（Nature Communications）。该项研究与以色列魏兹曼研究所Yehiam Prior和Ilya Sh. Averbukh教授合作完成，华东师范大学为第一完成单位。

《自然通讯》刊登吴健教授团队研究成果

精密光谱科学与技术国家重点实验室吴健教授（右）与博士研究生林康（左）

　　激光诱导分子取向在许多领域有着非常重要的应用，例如X射线自由电子激光衍射成像。固体具有规则的晶格结构，因此可以直接利用X射线衍射实现结构成像，但是气体分子由于无规则的热运动，平均效应会导致衍射图像的模糊，因此需要先将气体分子空间三维取向才能进行成像。同时，气体分子空间取向在产生高次谐波、分子轨道全息、光化学反应操控等方面也有着非常重要的应用。对于简单的线性分子，利用一束线偏振的飞秒激光脉冲可以使得分子沿着光场的偏振方向排列起来。但是，实现分子的空间取向却十分困难，尤其是对于非对称陀螺分子的三维空间取向。半周期的太赫兹脉冲，静电场和平行双色光场通常被用来实现一维线性异核分子的空间取向，而对于复杂分子尤其是不对称陀螺分子的无场三维空间取向，目前还没有效的实验手段能够实现。

飞秒符合成像实验装置示意图

　　吴健教授团队长期从事激光诱导分子排列和取向的研究，从2014年开始，该团队通过发展飞秒符合成像技术，实现了对分子转动波包时空演化的实时跟踪，首次以超高的时空分辨率观测到氮气分子超级转子的演化波包Phys. Rev. A 92, 013410 (2015)；2016年，该团队首次实现了分子转动回声和虚拟回声等分子动力学行为的时空演化成像，相关工作发表在Phys. Rev. X 6, 041056 (2016)，该工作被Nat. Photon. 11, 27 (2017)选为“光谱学 (Spectroscopy)”领域最新的Research Highlights重点推荐，同时还被Laser Focus World(2017年4月刊)选为“分子光子学 (Molecular Photonics)”领域的World News进行报道。

双色光场取向二氧化硫分子示意图

　　作为激光诱导分子排列和取向领域的世界性难题，尤其是不对称陀螺分子乃至缺乏任何对称性的手性分子的全光三维空间取向。此次，吴健教授团队创新性地提出利用交叉偏振的双色飞秒脉冲来实现不对称陀螺分子的全光三维空间取向。实验上，以二氧化硫（SO2）分子为原型，由于该分子具有C2V对称性，将双色场的基频光和倍频光设置为正交偏振，光强比设置为4：1，从而匹配二氧化硫分子的极化分量。通过此前自主发展的飞秒符合成像技术，利用一束圆偏振的探测光对完成空间取向的二氧化硫分子进行库伦爆炸成像，实现对分子轴空间角分布的实时跟踪，在双色光场结束后，成功探测到了二氧化硫分子的三维空间取向。使得氧轴沿着基频光方向实现排列，硫轴沿着倍频光方向实现取向。通过改变基频光和倍频光的光强比和偏振夹角，可以将该方法推广至不具有任何对称性的复杂分子。理论上，通过经典的一维和三维蒙特卡洛模拟，发现了新的超极化对角耦合机制，能够与实验结果定量符合。该发现有可能为基于x-射线自由电子激光器的分子成像技术以及激光诱导电子衍射实验提供超高的时空分辨率。

二氧化硫分子的空间取向角分布

　　吴健教授团队的博士研究生林康是该研究成果的第一作者之一。他谈到，“当吴健老师第一次跟我讨论分子空间取向实验的时候，我就被吸引了，迅速开展了实验，但过程没有想象中那么顺利。”林康说，“我们没有放弃，逐一排查可能存在的问题，最后发现三阶取向效应是实验成功的关键因素！” 

　　课题组首次在不对称陀螺分子的取向实验中鉴别出电离机制和超极化机制，得到了同行的一致肯定。“整个过程特别要感谢吴健老师，他经常说失败了没关系，关键是要找到原因，这也正是科研的乐趣所在！”林康说。

　　华东师大吴健教授的实验团队与以色列魏兹曼研究所Yehiam Prior、Ilya Sh. Averbukh教授的理论团队，优势互补，在基金委国际合作项目和学校的支持下长期合作。Yehiam Prior为我校顾问教授，华东师大精密光谱国家重点实验室博士研究生林康和魏兹曼研究所博士研究生Ilia Tutunnikov为该工作的共同第一作者。