近年来,利用波导、光纤或表面波等导模进行远程光激发,以其低热效应、非侵入性和片上集成兼容性等优势,成为SERS领域的重要发展方向。尽管远程激发方案在实验中被广泛应用,但其与直接激发相比在信号强度极限、热效应抑制以及结构稳定性方面的实际差异,仍缺乏系统性、定量化的基准对比研究。现有报道中对远程激发优势的认识存在分歧:一些研究认为远程激发能显著减少局部热积累并提升信噪比(SNR),而另一些报道则显示性能差异不明显甚至相反。这种不确定性使得在高场强SERS体系中,远程激发究竟能否通过抑制热效应来提高最大信号强度或结构光稳定性的核心优势尚不清晰,亟需建立统一的定量评估框架来澄清这一关键科学问题。
表面增强拉曼散射(Surface-Enhanced Raman Scattering, SERS)作为一种超灵敏的分子光谱技术,凭借其对分子指纹的精确定位能力,已成为生物医学、环境监测和纳米光子学等领域的核心工具。传统SERS系统主要依赖激光直接照射激发,高效驱动金属纳米腔内的局域等离激元,以获得强大的信号增强。然而,在实现高场强的同时,强光激发不可避免地带来局域光热积累,这不仅易导致纳米结构的退化损伤和光谱信号漂移,也限制了SERS技术向芯片集成化和高稳定性应用场景的进一步拓展。
针对上述问题,研究团队以结构明确、可重复性高的“镜上纳米粒子”(Nanoparticle-on-Mirror, NPoM)纳腔体系为研究对象,对远程与直接连续波(cw)激光激发方案进行了统计学定量基准测试。研究团队系统地开展了功率依赖SERS对比实验。并借助同步监测拉曼光谱演化、暗场散射光谱漂移以及局域温度变化,实时追踪和统计分析了结构退化前的最大SERS强度、局域温度及信噪比(SNR)。该方法定量揭示了两种激发模式下的损伤阈值、信号饱和值及信噪比差异。实验结果明确表明,远程激发可有效抑制局部加热,使信噪比(SNR)提升约30%;然而,其最大信号强度与直接激发相当,均受相同的局域电场极限约束。这一反直觉的发现,挑战了光热效应主导损伤的传统认知,有力证明在强激发条件下,高场强驱动下的原子级结构迁移才是限制最大信号强度和决定结构稳定性的根本因素。
本研究首次建立了评估等离子体传感激发策略的定量框架,并有力地挑战了“光热效应是纳米结构光损伤主要因素”的传统假设。研究明确指出,局域电场强度是决定纳米结构稳定性和SERS性能的核心瓶颈。这一发现为未来的纳米光子学设计提供了关键指导:要实现突破,需要开发能够承受更强局域电场的新型材料或优化纳米间隙设计,而非仅仅依赖于降低热效应。该成果将加速等离子体传感、非线性纳米光子学以及新兴远程传感平台的发展。
该研究成果以华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室、精密光谱科学与技术高等研究院为第一单位发表于Laser Photonics Review (2025): e02055。该工作的第一作者为华东师范大学博士生何涛,共同通讯作者为徐红星院士、陈文研究员和胡华天博士。该工作得到了基金委面上等项目的大力支持。

图 (a) 镜上纳米粒子(NPoM)系统中远程激发与直接激发下SERS传感的示意图; (b,c) 直接激发和远程激发条件下的功率依赖信噪比及 (d) 对应的最大SERS强度的分布范围
论文原文链接:https://doi.org/10.1002/lpor.202502055