非线性光谱学是一门通过经典光场研究复杂多体材料系统的科学。通过测量非线性光谱可以获得系统能级结构、能级跃迁速率、系统波动以及退相干。而量子关联是一种非常重要的非经典效应，它可以大幅降低系统的量子噪声，从而显著提高系统的信噪比和灵敏度。与经典非线性光谱相比，量子光谱具有更高的信噪比和抗噪性。因此，研究基于量子关联的非线性量子光谱十分重要。
Konstantin E. Dorfman、Frank Schlawin和ShaulMukamel教授之前共同提出了基于量子光源实现非线性光谱的理论方案。而荆杰泰教授团队之前的研究表明原子系综四波混频过程可以高效地产生一对量子关联的探针光和共轭光。因此，荆杰泰教授团队和Konstantin E. Dorfman、Frank Schlawin和ShaulMukamel教授合作开展了基于四波混频过程产生的量子光源实现量子光谱探测的实验研究。
如图1(a)所示，在实验中，该合作团队首先通过光学分束器对激光进行分束。其中较强的一束用来作为四波混频过程的泵浦光，另外较弱的一束通过声光调制器产生实验所需的探针光。之后，泵浦光和探针光在铷原子蒸气池中心交叉并发生四波混频过程，从而产生具有量子关联的探针光和共轭光。接着，将产生的探针光和共轭光分别打入光电探测器进行对四波混频增益以及量子关联的测量。探针和共轭光束之间的量子关联以及四波混频过程的增益携带了光谱信息。这些信息包括电偶极矩、能级跃迁和斯塔克能移。之后，该合作团队改变四波混频过程的单光子失谐、双光子失谐和泵浦光强度进行增益以及量子关联测量，从而得到了图1(b)基于增益以及基于量子关联的二维光谱实验数据。在得到实验结果之后，该团队还进行了相应的理论模拟。通过使用微观模型计算了三阶非线性极化率，其中包括强泵浦引起的斯塔克能移。该模型基于对强泵浦的非微扰处理，并同时保持了探针光场和共轭光场的最低阶微扰展开。非线性极化率的共振结构包含有关热铷-85谱线、跃迁偶极矩、线宽展宽以及斯塔克能移的信息。该模型还考虑了量子光场在原子池中的损耗，拟合结果如图1(b)所示。可以看出，量子二维光谱中包含了由铷原子蒸气中的斯塔克能移产生的交叉共振峰。当考虑光损耗时，光谱显示出不同的共振结构，并提供了一个对三阶响应的独特探针手段。该结果表明，量子光谱通过使用量子关联提供了比经典光谱更多的信息。该研究成果发表于PNAS 118, e2105601118 (2021)。
图1: (a)实验装置图。(b)基于增益以及量子关联的二维光谱实验以及相应的理论拟合结果。
