激光技术的不断进步，使得研究人员可以定制强激光脉冲研究光诱导的分子超快动力学，其中作为核心的化学键断裂与相干控制在物理、化学甚至生物等领域都有着重要的研究意义。通常分子超快动力学可以通过求解含时薛定谔方程来描述。然而，即使对于最简单的中性氢气分子，全维度的量子从头计算模拟仍然具有挑战性。此外，即使可以与实验观测达成一致，由于典型的黑盒属性仍然难以揭示直观的物理图象。因此，需要一种计算成本低、物理图象清晰的方法来描述强激光场下的分子超快动力学。
吴健教授团队针对这一领域内的重要问题开发了一种直观的波包势能面传播（WAve-packet Surface Propagation, WASP）模型，从量子与经典相结合的角度描述光诱导的分子断键动力学。该模型基于核波包在分子势能面上的经典传播，大大减轻了计算开销，同时引入态-态跃迁和波包相位等量子元素，保留了光诱导分子动力学中至关重要的基本物理。与从头计算量子模拟方法相比，WASP方法既高效又物理透明，能够实现分子反应中不同路径的相干分辨，并直观揭示实验现象背后的物理机制，有望应用于复杂分子体系中。
近年来，研究团队利用该模型围绕波形操控的飞秒激光脉冲诱导分子超快动力学开展了系统性研究：测量了分子超快解离中的化学键拉伸时间[Phys. Rev. Lett. 123, 233202 (2019)，Ultrafast Sci. 2022, 9863548 (2022)]，验证了分子阈上双电离的多光子共振电离机制[Phys. Rev. Lett. 126, 063201 (2021)]，揭示了强场驱动的分子拉比振荡[Light Sci. & Appl. 12, 35 (2023)]，实现了分子中平行与垂直跃迁路径的相干分辨与调控[Phys. Rev. Lett. 130, 143203 (2023)]。该方法作为一种精度高、计算量小、物理清晰的模拟方法，研究范围覆盖短波长单光子过程到强场多光子相互作用，有望成为光诱导分子动力学的标准模拟方法。相关研究结果发表于 Phys. Rev. Lett. 132, 033201 (2024)。华东师范大学为论文的第一完成单位，课题组博士生潘晟哲为论文第一作者，吴健教授为论文的通讯作者。
论文链接：
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.132.033201
图1 光诱导分子超快动力学示意图。
