碰撞相互作用是稠密气体或液体中化学反应的重要驱动力，它可以通过量子相干和量子退相干过程诱导反应实体之间的能量传递，在多体物理和溶液化学中起着关键作用。分子与环境之间的相互作用会引起分子体系的退相干过程，最终对化学反应产生不可逆影响。

一般来说，分子与环境的碰撞耦合强度很大程度上取决于分子所处的环境。其中，分子与环境相互作用强度可以用分子的退相干时间来衡量。对于溶解在液体中的分子，由于周围溶剂的随机性以及溶剂分子的高密度性，分子与溶剂环境的碰撞效应会更加严重，因此分子退相干时间会更快。当溶质分子受到电子态激发或者电离后，激发态分子与液相环境的相互作用会显著增强。分子在溶液环境中的退相干动力学对溶质溶解过程、溶液化学反应、溶液性质等具有重要影响。通过研究分子与液相环境的相互作用，可以深入理解溶解过程、溶液化学、化学反应机理等基本现象，为材料设计、药物开发、催化剂设计等领域提供理论指导和实验基础。然而，由于常规液相环境的复杂性以及实验探测手段的限制，在微观层面实现分子与液相环境相互作用动力学的时域测量和观测一直面临艰巨的挑战。

针对超流液相环境中分子碰撞耗散超快动力学研究，实验上吴健教授团队利用氘气分子离子D2+振动动力学(振动周期在25fs左右)作为超快探针，对分子与氦纳米液滴相互作用诱导的超快振动退相干过程就行时域表征。通过测量液滴中D2+解离后产生HeD+离子的产率随时间延时的变化，追踪氦纳米液滴中D2+振动波包的实时演化过程。通过对比超流氦纳米液滴和普通气相环境下的D2+离子振动耗散动力学，发现液滴中带电离子的振动波包发生了快速的非相干退相，即振荡结构在140fs以内快速衰退至消失，而气相环境中的离子振动波包可自由演化并保持波包的相干性，即500fs以后依然出现振动重现结构。该工作揭示带电分子离子与液相环境强烈碰撞相互作用机制，为溶液化学反应的微观动力学研究奠定重要科学基础。研究成果以“Femtosecond collisional dissipation of vibrating D2+ in helium nanodroplets”为题，发表于Phys. Rev. Lett. 132, 103201(2024). 华东师范大学吴健教授、张文斌研究员为论文的共同通讯作者，研究生强俊杰、周莲蓉为论文共同第一作者。

论文链接：

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.132.103201

图1. 实验结果图。(a)实验测量到的离子产率随飞行时间(TOF)和位置(y方向)变化的二维图。(b),(c) 气相环境中的D2+离子振动波包随时间演化实验测量结果；(d),(e) 超流氦液滴体内D2+离子振动波包随时间演化实验测量结果。