等离激元-激子耦合是纳米光子学中的重要现象，描述了光与物质的相互作用。由于局域表面等离子共振效应，光可以被限制在纳米尺度，能够显著增强局域电磁场强度，从而揭示非常强烈的光-物质相互作用。继而通过强耦合，可以形成等离子激元极化激元，它们是电子在光的驱动下的集体振荡，为着色、光通信、光催化和生物传感等多种应用提供基础。等离子体表面的紧凑模式约束和显著的静电可调性为研究光-物质相互作用提供了新平台。

另一方面，二维范德华晶体（TMDCs）具有非凡的振子强度和相当大的激子结合能（0.3-0.5 eV）等特性。人们广泛研究将其作为与器件集成的候选材料。通过将单层材料集成到光学谐振器中，希望在光的电磁场和激子之间引发强烈的能量交换。因此，我们将TMDCs与金属中的等离子体相结合，通过具有次波长尺度间隙宽度的等离子体纳米腔实现。然而，过去报道的基于二维等离激元-激子系统的强耦合是通过在单层上随机喷洒单一纳米线或纳米颗粒形成的纳米腔实现的，无法对耦合进行系统控制和调节。此外，常规的垂直纳米谐振器由于腔场和激子偶极矩方向不一致导致很难与二维材料有效耦合。因此，通常在这样的纳米结构中无法实现较大的拉比分裂，阻碍了等离激元和激子之间的高效能量传递，从而降低了器件的性能。

吴健教授团队孙政研究员课题组和朱晓龙研究员课题组在这项工作中共同展示了一个二维混合耦合系统，实现了高达200 meV的超大拉比分裂。该系统由等离子体金属阵列和单原子层WS2构成。金属圆柱可以极大地限制二维平面中的电磁场，并且与TMDCs偶极矩方向在一个面内。此外，利用具有高折射率的单原子层WS2可以进一步封装xy平面中的电磁场。通过调整金属圆柱的直径（D）和周期（Γ），能级分裂和参与耦合的激子数量可以被精细调整。最后，通过差分反射和光致发光测量展示了分裂特征，测量结果明确显示了光与物质相互作用的模式混合。利用等离激元对激子特性的显著影响，可以促进光电器件、光开关和传感等应用的探索。

该研究成果以华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室为第一单位发表于 Nanophotonics, 12(16): 3267–3275 (2023)。

原文链接：

https://www.degruyter.com/document/doi/10.1515/nanoph-2023-0162/html

图1：样品的SEM示意图，电场分布和差分反射谱