2月13日，国际著名学术期刊《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）在线刊登了我校精密光谱科学与技术国家重点实验室吴健课题组与上海交通大学何峰教授合作的最新的研究论文“High-order above-threshold dissociation of molecules”，介绍了研究团队在分子超快行为精密测量与控制方面取得的重要进展，近30年来首次直接观测到分子内电子-核关联量子波包吸收多光子能量的量子化效应，为原子核多光子能量存储提供新途径。

超快激光技术为在原子分子微观层面，以超高时间和空间分辨率揭示光与物质相互作用提供了先进的技术手段。当光场峰值强度达到1013到1015W/cm2的脉冲激光与原子或分子体系相互作用时，由于激光场强度与原子核附近的库仑电场强度相当、甚至更高，电子以及原子核会在激光场的驱动下剧烈运动。1979年，Agostini等人在氙原子的多光子电离过程中首次观测到具有光子能量间隔的阈上电离光电子能谱，即电子可以吸收比电离所需要的更多的光子能量，产生高能电子，同时也揭示了电子波包周期间干涉导致强场隧穿电离的电子吸收光子能量的量子化行为。类似地，分子多光子诱导化学键断裂过程中原子核波包的周期间干涉，将反映出原子核吸收光子能量过程中的量子化行为。1990年，A. Giusti-Suzor等人理论预言了该量子化行为将表现为分子阈上解离原子核能谱具有光子能量间隔的一系列分立峰结构，为存储更多的光子能量到原子核提供了新思路。在随后的近30年里，科学家尝试通过各种实验去验证该物理图像的正确性，然而一直没有在实验上观测到清晰的高阶阈上解离原子核能谱。

图1 利用隧穿电子与母核回碰诱导分子高阶阈上解离的示意图。分子内电子-核关联量子波包的周期间干涉导致强场分子吸收光子能量的量子化。

图2 利用电子-核关联能谱技术实验上首次观测到关联的高阶阈上电离光电子能谱和高阶阈上解离原子核能谱。

　　针对此，吴健教授的课题组近年来开展了系列的实验探索，首次实验观测到分子多光子吸收过程中电子和原子核对光子能量的关联共享效应，揭示了分子振动态布居作为电子-核共享多光子能量的物理机制[Phys. Rev. Lett.111, 023002 (2013)；Phys. Rev. Lett. 117, 103002 (2016)]。超快光场作用于分子体系时，每个光周期的峰值光场附近都会发生电子波包的量子隧穿，同时产生关联的原子核量子波包，而不同周期产生的电子-核关联量子波包将发生周期间干涉，表现为分子吸收光子能量的量子化效应。

吴健与本文的第一作者陆培芬博士（右三）及课题组成员

　　在此基础上，吴健教授课题组提出利用隧穿电离电子与母核回碰诱导分子解离方案（图1）重新实验探索氢分子高阶阈上解离行为，通过电子-离子符合测量获取电子和原子核的关联能谱（图2），观测到关联的高阶阈上电离光电子能谱和高阶阈上解离原子核能谱。对于同核双原子分子，正负电荷中心重合，不具有固有偶极矩，因此，原子核不能直接从光场中吸收光子能量。但是，在特定时刻隧穿电离的电子在激光场作用下会回到母核附近发生非弹性散射。在这过程中，电子首先在激光场中吸收大量的光子能量，在与原子核发生重散射的时候，再将大部分吸收的光子能量传递给原子核，产生高能离子，即高阶阈上解离原子核能谱。这项研究工作是近30年来首次实验观测到分子高阶阈上解离原子核能谱，为激光场制备高能离子开辟了新途径，同时，发展的电子-原子核的关联能谱技术为探索分子内电子-核的关联效应，以及分子结构和轨道成像等提供了新方法。

　　该项工作中，华东师范大学为第一完成单位，陆培芬博士为本文的第一作者，我校吴健教授与上海交通大学何峰教授为共同通讯作者。吴健教授课题组长期专注于时-频精密操控激光场作用下分子超快行为的精密测量与控制的研究，陆培芬博士为该课题组的研究骨干，为我校精密光谱科学与技术国家重点实验室2015年引进的晨晖学者。