超快强激光场作用下，分子的最外层电子可以通过相干吸收多个光子克服原子核的束缚，发生多光子阈上电离。作为光与分子相互作用的首要过程，光子能量的吸收和分配，在分子光化学反应过程中起着决定性作用。近几年的理论和实验研究发现，单电子体系分子H₂⁺或者双电子体系分子H₂的单电离解离过程中，分子内电子与原子核之间通过相互关联运动进行光子能量的分配。但是，对于多电子体系分子，由于系统理论模型的复杂性以及相关实验技术的限制，电子与原子核之间的能量关联效应却一直未被研究。

为了进一步探究分子内电子-核能量关联效应的物理机制，吴健教授课题组开展了有关多电子体系分子单电离解离过程中电子-核能量关联效应的研究。利用紫外超短激光脉冲与CO分子相互作用，通过电子-离子三维动量符合测量, 实验上首次观察到振动能级分辨的电子-核关联能谱（JES）, 成功地揭示了分子电离解离过程中中间态分子离子的振动态布居在电子-核能量关联共享中的重要作用。实验结果表明，与H₂分子或者H₂⁺相比，多电子体系CO分子在电离解离过程中，存在不同分子轨道以及不同电子态之间的耦合，电离产生的中间态CO⁺核波包可以从不同电子态A²Π和B²Σ⁺分别吸收两个光子和一个光子跃迁到D²Π和3²Σ⁺态，之后发生解离。通过JES谱中原子核能量的分布以及能量共享斜率的变化，可以发现不同电子态之间的耦合决定了原子核的最终动能以及电子与原子核之间的能量分配比。因此，利用电子-核关联能谱，我们可以清晰地获取多电子体系分子电离解离时的多电子行为和核波包的解离路径信息，从而为强场电离过程中分子内电子-核关联效应的研究开辟了新途径。本实验工作与上海交通大学何峰研究员的理论课题组合作，相关研究结果发表在国际物理学顶级期刊Phys. Rev. Lett. 117,103002 (2016)。

图   振动分辨的电子-核关联能谱和一氧化碳解离电离过程探测