当光场峰值强度达到1013到1015W/cm2的脉冲激光与原子分子体系相互作用时，由于激光场强度与原子核附近的库仑电场强度相当、甚至更高，电子在激光场的驱动下剧烈运动，发生量子隧穿电离。1979年，Agostini等人在氙原子的多光子电离过程中首次观测到具有光子能量间隔的阈上电离光电子能谱，揭示了电子波包周期间干涉导致强场隧穿电离的电子吸收光子能量的量子化行为。类似地，强激光场作用下分子多光子吸收诱导化学键断裂过程中，原子核波包的周期间干涉，将反映出原子核吸收光子能量过程中的量子化行为。1990年，A.Giusti-Suzor等人理论预言了该量子化行为将表现为分子阈上解离原子核能谱具有光子能量间隔的一系列分立峰结构。在随后的近30年里，科学家一直尝试通过设计各种实验去验证该物理图像的正确性，然而却一直难以在实验上观测到清晰的高阶阈上解离能谱。
实验室吴健课题组近年来开展了一系列有关分子解离的实验探索，观测到分子多光子吸收过程中电子和原子核对光子能量的关联共享效应，揭示了分子振动态布居作为电子-核共享多光子能量的物理机制[Phys. Rev. Lett.111, 023002 (2013)；Phys. Rev. Lett. 117, 103002 (2016)]。在此基础上，该小组最近提出利用隧穿电离电子与母核回碰诱导分子解离方案重新实验探索了分子高阶阈上解离（图1）。通过电子-离子符合测量获取电子和原子核的三维动量信息，从电子-核关联能谱上同时观测到高阶阈上电离和高阶阈上解离能谱。并且，与上海交大的何峰教授课题组合作，理论上验证了分子内重散射诱导的电子-核关联量子波包的周期间干涉导致强场分子吸收光子能量的量子化，最终表现为关联的阈上电离和阈上解离能谱。对于同核双原子分子而言，正负电荷中心重合，不具有固有偶极矩，因此，原子核不能直接从光场中吸收光子能量。但是，特定时刻隧穿电离的电子在激光场作用下会回到母核附近发生非弹性散射。在这过程中，隧穿电离的电子首先在激光场中吸收大量的光子能量，与原子核发生重散射时，再将大部分吸收的光子能量传递给原子核，产生高能离子，即高阶阈上解离原子核能谱。相关研究结果发表在Proc. Natl.Acad.Sci.115, 2049(2018)。
这项研究工作是近30年来首次实验观测到分子高阶阈上解离原子核能谱，为激光场制备高能离子开辟了新途径，同时，发展的电子-原子核的关联能谱技术为探索分子内电子-核的关联效应，以及分子结构和轨道成像等提供了新方法。
图1隧穿电离电子与母核回碰诱导分子原子核高阶解离。
