中红外波段包含众多分子振转能级跃迁的特征谱线，是分子的“指纹”光谱区。高灵敏、高速率的中红外光谱技术在天文观测、药物合成和环境监测等诸多应用中具有重要应用。然而，传统中红外光谱仪的性能往往受到探测器灵敏度及宽带光源亮度的限制。长期以来，实现高信噪比的中红外高速光谱测量，一直都是红外光谱领域的研究热点。

近年来，频率上转换技术为红外灵敏探测提供了一种有效方案。该技术通过非线性过程将中红外波段转换到可见光或近红外波段，进而利用高性能硅基探测器实现信号的灵敏捕获。当前，实现宽带光谱范围内的高转换效率与低背景噪声仍颇具挑战。迄今，单光子水平的超灵敏中红外光谱测量仍局限在较窄的光谱范围内，单次测量谱带一般仅为数十纳米。此外，基于热辐射或参量荧光作为照明源的上转换光谱仪，其较低的光谱亮度使得光谱探测速率受限。因此，实现宽波段中红外超灵敏、高帧频光谱探测仍具挑战，亟需发展高亮度中红外光源、宽带高效频率转换和单光子探测性能。

为此，曾和平教授和黄坤研究员团队，联合上海大学郭海润教授课题组，构建了具有单光子探测灵敏度和亚兆赫兹刷新率的宽带中红外上转换光谱仪。具体来说，研究人员基于氮化硅光子波导制备出覆盖1.5-4.2 μm的高亮度超连续相干光源；通过啁啾性极化铌酸锂非线性晶体，实现了1700 nm超宽带的中红外高效转换；同时，结合同步脉冲泵浦技术与高效光谱滤波技术有效压制背景噪声，利用硅基EMCCD获得了0.2 光子/纳米/脉冲的超灵敏度中红外光谱，光谱分辨率为5 cm−1。而且，得益于高亮度的宽带中红外源、高效率高保真的频率转换以及高抑制比的噪声滤波技术，研究者利用高性能硅基CMOS相机实现了高达200kHz的光谱采集速率，比此前报道在相同信噪比下提高了至少一个数量级。

 所发展的中红外光谱仪利用硅基探测阵列，能够在室温条件下工作，有助于其在实际应用中的稳定运行。在未来工作中，可将直波导换成双芯氮化硅波导，从而产生更加平坦的中红外超连续谱；通过优化频率转换泵浦脉冲的光谱宽度，利用啁啾脉冲非线性上转换技术，可以进一步提升系统的光谱分辨率；同时，将面阵列COMS相机换成线阵列，有望将光谱采集速率提高到MHz以上。该光谱仪具备的宽带光谱覆盖、单光子灵敏度和亚兆赫兹刷新率等性能可为燃烧分析、高通量分选和反应跟踪等领域的红外瞬态光谱测量提供有力支撑。

相关工作得到基金委、上海市、重庆市和华师大的共同支持，发表在Laser & Photonics Reviews(DOI:10.1002/lpor.202300149)，第一作者为郑婷婷博士生，通讯作者为黄坤研究员和郭海润教授。

图 1：(a) 高速中红外单光子上转换光谱仪的概念图。(b) 本系统对聚苯乙烯薄膜样品透射谱测量结果，并与FTIR标准谱比对。 (c)乙醇溶液中注入空气气泡，在 8.5 kHz的帧频下，高速捕捉吸收谱的瞬态变化过程。