多维光谱技术已经广泛应用于研究各种物理和化学现象。在基于光子回波信号的多维光谱技术中，第一束脉冲用于产生相干态，随后演化同时逐渐退相干; 经过时间t1后，第二束光脉冲产生激发态布局，随后演化时间T；第三束脉冲产生，经过复相干过程系统将自发产生光子回波信号。通过关联两两脉冲间隔中的量子相干动力学，我们能够获取分子间的耦合信息。基于光子回波信号的二维光谱技术，能够通过退相干和复相干过程选择性地消除非均匀加宽。消除非均匀加宽能够减少光谱中共振峰的互相重叠，从而能够很大程度地缓解光谱拥堵。然而，其他的退相干机制，比如均匀退相干，通常不能够被清除。均匀退相干引起的光谱展宽对于研究小能级间隔的体系动力学显得尤为重要。

多维光谱是完全基于时间域完全分开的序列光脉冲产生的量子相干。此外，当脉冲序列在时间域重叠时，会产生相干相长或者相干相消的量子相干效应，从而产生非同寻常的谱线。电磁诱导透明（EIT）就是时间重叠脉冲序列下的一种量子相干效应。自从被首次提出和后来被实验验证之后，EIT现象在量子光学领域已经被广泛研究。EIT的本质是允许两束（控制光和探测光）与靶材共振的光脉冲穿过而不被吸收。EIT的主要特点是在吸收谱线中狭小的范围内，介质对该段频谱透明，即不吸收。这使得EIT在光谱学中成为非常具有吸引力的工具。

Konstantin Dorfman 教授课题组结合EIT技术，理论上提出了一种新型的多维光谱技术。新方法的优势是结合了光子回波的高时间分辨率和双光子共振EIT技术选择性地消除均匀展宽。在新方案中，在产生光子回波的超短脉冲序列基础上额外增加一束可调谐的强CW控制脉冲与超短脉冲序列重叠，最终我们计算结果显示二维光谱的线宽远小于正常的均匀展宽。图1.(a) 为方案示意图和二聚体Cs2的能级结构示意图。图1.(b)-(e)为当控制脉冲强度逐渐增大时得到的二维光谱。可见，当控制场消失或者很弱的时候，光谱完全呈现出非均匀展宽。当控制场强度逐渐增加时，光谱图呈现出明显的EIT形式的二维分裂结构，投影到一维的光谱宽度也随着逐渐减小，直到明显小于正常的均匀加宽。新方案在探测具有较密集能级体系的布局或相干动力学上具有潜在应用。尤其对于大分子体系，与EIT技术结合的多维光子回波技术不仅能够消除非均匀展宽的影响，还能突破均匀加宽的极限。该工作发表于Journal of Phys. Chem. Letters 11, 5504 (2020).

图1：(a)方案脉冲序列示意图；(b)-(e) 当控制光场逐渐增强时，计算得到的二维光谱图。当控制场逐渐增强时，光谱呈现出明显的EIT分裂，使得光谱线宽最终突破均匀展宽的限制。