电子动量分布成像分子瞬时键长研究
发布日期:2016-10-11   作者:李本泰   浏览次数:341

1976年,法国的P. Agostini 教授在氙原子体系上,首次用超强皮秒激光脉冲测到6光子相干吸收产生的光电子能谱,掀开了原子分子强场物理的新篇章。在多光子阈上电离中,原子分子中的外层电子,通过同时相干吸收多个光子克服电离势的束缚,跃迁到自由态,在动量空间传播与原子核相互作用表现出丰富的结构,记录了原子分子的瞬时结构信息。

关于分子内原子核运动对其多光子电离的研究,由于实验技术的限制,主要集中在理论预言。2013年,吴健教授等人利用分子多体符合测量技术,首次在实验中测量光子能量在分子多光子电离中的关联共享与量子分立特性,相关成果发表在物理学顶级期刊Phys. Rev. Lett. 111, 023002 (2013),为探究分子超快强场动力学测量,尤其是电子-核关联效应的实验研究开辟了新途径。

除了对多光子吸收的能量分立共享效应,分子内原子核的运动对电子动量空间的干涉有什么影响?2016年吴健教授研究小组,利用紫外超短强激光脉冲,在最简单的氢气分子上,测量了不同核间距下氢气分子电离解离过程中出射的关联电子动量谱。实验发现两种不同的光子吸收过程,首先是占主导地位的平衡核间距(R=1.4 a.u.)附近的FC跃迁,直接吸收5个光子到达1ssg态,布居较高的振动能级,然后再耦合吸收1个光子跃迁到2psu解离态,最终生成一个质子和一个中性氢原子。在这个过程中,由于核间距较小,类似于原子的单电离,分子轴相对于激光场偏振的夹角几乎对电离没有影响。与此相比,在电子布居1ssg之前,氢气分子可以先跃迁到一个中间激发态EF1Sg+,核波包随着时间演化,核间距快速增大,从E势阱过渡到F势阱,随后吸收2个光子直接电离解离。此时氢气分子核间距较大(R=6 a.u.),分子的空间排列取向产生不同的电子波包,相关联的电子动量谱不同于短核间距情况,没有周期性的节点的结构。因此,通过符合测量电子在动量空间的角分布,我们可以获得电离时刻分子的键长和空间排列信息。本实验工作与上海交大何峰研究员的理论课题组合作,相关研究成果发表在国际权威学术期刊Optica 3, 643 (2016)。