在量子信息处理领域有广阔的应用前景。实际应用需要有较长的自旋相干时间来实现对自旋信息的存储和控制，而且最好是在室温条件下。自旋动力学在外延生长的量子点中已经被广泛研究。与之相比，胶体量子点中的相关研究要少得多。胶体量子点的尺寸通常只有几个纳米，导致具有强的载流子局域效应。II-VI族胶体量子点，比如直径为几个纳米的CdSe和CdS量子点，在室温下已证明具有较长的电子自旋退相位时间。由于胶体量子点具有大的比表面积以及和表面环境有效的相互作用，表面状态可能对自旋退相干(退相位)和弛豫过程产生强烈的影响——但还没有得到证实。理解和控制表面效应对于胶体纳米结构中自旋的操纵和应用具有重要意义。

实验室的固态体系自旋调控研究小组在先前的研究工作中通过控制荷电状态已阐释了CdSe胶体量子点中两个拉莫尔进动频率的起源[J. Phys. Chem. Lett. 10, 3681-3687 (2019)]。认为这两个频率起源于两类电子，一类电子只受量子点限域势的作用，另一类电子除了量子点限域势，还额外的局域在量子点表面附近。

在最近的研究中，该研究小组通过在CdSe胶体量子点中分别添加空穴俘获剂Li[Et3BH]和1-辛硫醇 (OT)，发现两类电子的自旋g因子、自旋弛豫/退相位时间和机制均有明显的区别。在量子点中添加Li[Et3BH]，空穴被具有还原性的Li[Et3BH]分子俘获后，经历不可逆的化学反应，导致停留在量子点中的电子具有长达几个小时以上的载流子寿命。电子的自旋弛豫/退相位主要受电子与原子核的超精细相互作用影响。而在添加OT的量子点中，空穴分布于量子点表面或者OT分子中，电子的载流子寿命相对较短，这将限制电子的自旋弛豫/退相位时间。因此局域在量子点表面附近的电子自旋弛豫/退相位受到超精细相互作用、电子载流子寿命以及电子和空穴或表面悬空键自旋的交换相互作用的共同影响。

该项研究阐释了胶体量子点表面状态对电子自旋动力学的重要影响。这里证明的表面效应也适用于其他胶体纳米材料。因此可以利用表面状态作为额外的自由度来进行胶体纳米结构自旋的调控。相关研究结果发表在 J. Phys. Chem. Lett. 12, 2126-2132 (2021)。

图1 分别添加空穴俘获剂Li[Et3BH]（上）和1-辛硫醇（下）的CdSe胶体量子点电子自旋动力学。不同空穴俘获剂将导致明显不同的自旋旋进频率、退相位时间和退相位机制。