单分子碰撞生成SiO2及其对星际硅酸盐分子生成的影响
发布日期:2018-07-13   作者:王玲   浏览次数:189

有关星际尘埃介质中硅酸盐纳米颗粒(主要包含Mg2SiO4Fe2SiO4)的形成与去向问题是天体学科关注的热点。这些纳米颗粒与星际介质、分子云演化以及恒星形成过程中的复杂有机分子有着重要联系,因为这些硅酸盐颗粒在极端环境中受电离辐射、星际冲击波等作用影响,从含冰状覆盖物下被释放或裂解进而以分子原料的形式参与到生命起源相关的分子演化过程中,包括醛类、酮类、酯类、酰胺等。由于处于演化末期的渐进巨星支恒星(又称AGB恒星)和红超巨星恒星是星际介质的主要贡献者,而关于这些星体的研究表明,这些尘埃介质从星体释放的速率远小于星际环境中尘埃介质被破坏的速率。天体化学建模就曾提出,AGB恒星的环星层内存在硅氧化合物(SimOn)与含镁或含铁氧化物的反应或团簇行为,而其硅酸盐形成的时间尺度达到3×109年,远高于其在星际环境中的寿命(108年量级),因此在星际介质环境中引入硅酸盐生成机制。

长期以来,天文学家认为星际环境下SimOn中最基本成分SiOSiO2分子由SiO2反应生成,然而SiO2的生成却需要多级反应,即Si + O2SiO + OSiO + O2 → SiO2 + O。最新的研究成果表明,星际空间和AGB恒星外层等环境中富含的SiH4分子由于受到宇宙紫外光等作用可以形成SiH基团,其与O2分子碰撞后可以同时生成SiOSiO2SiH + O2 SiO + OHSiH + O2 → SiO2 + H,且该无势垒放热反应过程通过CCSDRRKMVTST计算验证对比后显示,两个反应在实验的单分子碰撞能量、甚至更低的能量下的反应通道比接近11,为解释更高阶的Si2O5Si3O5等在极低温星际环境下的生成,平衡星际尘埃的释放与破坏速率提供了科学参考。以上研究成果近期被在线发表在Nat. Commun. 9,774 (2018)

  

 

1 交叉分子束装置。激光消融法产生Si并与D2反应生成SiD (X2Π),并进一步与O2交叉碰撞反应,生成产物通过低温可旋转质谱过滤型装置探测,获得实验室坐标系下产物的飞行时间谱与角度强度分布

  

  

  

 

2 SiHO2的反应势能面图。由于实验系统约束,无法产生基态SiH分子束源,但SiD-O2SiH-O2系统在整个势能面上的反应物、中间物、产物能量相差均小于3 kJ mol-1,故对实验结果无重要影响

  

Nat. Commun. 9,774(2018).pdf