精密测量物理在操控与测量原子方面取得前所未有的精度，不仅带来一系列重大科学发现，也推动了时间-频率精密计量技术的迅猛发展，但分子谱测量不仅在原理方法上而且在技术仪器上都严重滞后，提升分子谱测量精度已成为本世纪非常重要的科学目标。以高精度光学频率测量为基础的高分辨频谱标识被局限在狭小的频带区间。即便如此，常规的高分辨光谱测量方法仍无法规避分子多普勒加宽效应，高精度频率测量不能有效地转化为对分子谱线的准确测定，光场时频精密操控技术的发展与高分辨光谱测量之间存在严重的技术脱节。突破多普勒极限需要非线性光谱测量手段，但已有的非线性技术对光源时频相干性及光强度要求苛刻，无法满足全波段分子指纹光谱检测的应用需求。

在本研究工作中，为了解决这一问题，曾和平教授课题组提出并实验实现了一种基于音叉共振增强的非线性双光梳光声光谱技术。在该技术中，通过三束光梳光场对分子振动能级跃迁的操控，可以在分子振动引发的声波信号中实现非线性光谱“烧孔”效应，进而克服均匀加宽效应对谱线测量分辨率与精度的限制。同时结合声学微腔及音叉共振效应提高探测灵敏度。该工作为气体传感及痕量分析的应用提供了一种超高分辨率的光谱测量方法。

在实验中，如图1(a)所示，具有不同梳齿间距（脉冲重复频率）的双光梳光场通过分子吸收后的光声效应，产生具有拍频特性的声波梳。该声波梳携带了分子特征峰信息（线型、频率及线强），并由声波传感器（音叉）进行探测。如图1(b)所示，时域信号通过傅里叶变换算法即可获得频域上的分子谱线信息。以一红外光场为泵浦光，使分子振转能级处于饱和状态，再通过光双梳声波进行探测，则可以有效抑制多普勒谱线展宽效应，实现对分子均匀加宽线型（如碰撞加宽）的一次性，快速且高分辨测量。如图1(c)所示，实验实现了对乙炔气体分子的亚多普勒分辨率（10 MMHz）测量，谱线线宽仅45.8MHz，较多普勒极限分辨率（470MHz）提升了近1个量级。该研究成果发表于Photoacoustics 28, 100403 (2022)。

图1: (a)双光梳光声光谱示意图 。(b) 音叉增强的双光梳光谱实验结果。(c)消多普勒光谱结果。