图：分子强场双电子阈上电离关联能谱和分子结构变化测量

超快激光脉冲作用下分子双电离过程中，两个自由电子之间存在动量、能量关联效应。相比于序列双电离，非序列双电离过程中同时出射的两个电子不可区分，共享吸收的光子能量。2001年科学家在理论上开始探索超快非序列双电离过程两个电子之间的能量共享行为。直到2013年，基于双电子-单离子三体符合测量技术，科学家们首次在实验上观测到了氩原子在超快强场双电离过程中两个电子之间的能量关联效应。2014年，我们实验室吴健教授的研究团队，基于自主发展的分子强场双电子-双离子四体符合成像技术，结合分子关联角条纹技术，首次利用近红外飞秒激光在实验上同时测量了电子局域过程与分子键长以及光场瞬时矢量方向的依赖关系，验证了物理学家20多年前提出的电子局域增强分子电离的经典物理图像。相关研究结果发表在国际权威学术刊物Phys. Rev. Lett. 112, 243002 (2014)。吴健教授非常荣幸应邀在高登研究会议(Gordon Research Conference)作邀请报告，美国Connecticut大学George Gibson教授在他的报告中，特别强调我们实验室发展的分子强场四体符合成像技术是本领域迈出的非常重要的一步。

为了揭示分子强场双电离过程中电子之间的能量关联效应，在分子强场四体符合成像技术的基础上，吴健教授的研究团队通过提高三维动量谱仪的能量分辨率，进一步发展了分子双电子阈上关联能谱技术，2015年在实验上率先观测到了分子强场双电子阈上关联能谱（DATI），并成功应用于分子结构变化的探测。以乙炔分子为例，利用序列和非序列双电子阈上关联能谱，直接甄别了分子内质子迁徙行为的中间态。实验发现，在紫外强激光的作用下，乙炔分子电离一个内层电子，在单离子激发态上发生质子迁徙，随后再电离第二个电子，该序列双电离过程中两个电子相对独立地吸收光子能量而电离，之间不存在光子能量共享行为。与此相比，乙炔分子可以在很短的时间内通过相干吸收多个光子，直接电离两个电子跃迁到双离子态，再发生质子迁徙，该非序列双电离过程中两个电子之间存在显著的能量共享行为。相关研究结果发表在在国际权威学术刊物Phys. Rev. Lett. 114, 163001 (2015)，并多次应邀在国际学术会上作大会邀请报告介绍相关的研究成果。

我们实验室发展的分子强场双电子-双离子四体符合成像技术有力推动了分子超快过程测量从双原子分子走向多原子碳氢分子的发展，为探索复杂分子多电子行为提供了有力的工具。