分子电离-解离解耦:化学键不对称断裂
发布日期:2017-06-02   作者:李本泰   浏览次数:508

2006年,德国科学家 M.Kling 等人利用载波包络相位稳定的周期量级飞秒激光脉冲实现了光场对 D2 分子化学键定向断裂的控制。这是科学家首次通过超快激光场控制分子内电子运动,实现对化学反应的直接操控。这一突破引起人们广泛关注和强烈兴趣,激发了对分子定向解离过程及其物理机制的探索研究。科学家们发现基频光和倍频光叠加合成的双色场具有很强的光场不对称性,同样能够实现对分子化学键的定向断裂的控制。对于同核分子,解离过程中光场耦合诱导的电子态跃迁决定了分子解离方向。而异核分子具有轨道不对称性,电离过程也会导致分子的不对称解离。在单束激光脉冲作用下,分子电离和解离过程耦合在一起,相伴发生。因此,分子电离和解离过程的解耦对于揭示分子不对称解离机制具有重要意义。

最近,实验室吴健教授课题组通过偏振操控的泵浦-探测技术与电子-离子符合测量相结合,成功解耦超快激光场作用下分子电离和解离过程,研究了多电子体系异核分子 CO 的不对称解离的控制,揭示了光场耦合不同电子态之间跃迁对分子化学键断裂的影响。


1    泵浦-探测解耦分子电离解离过程


实验方案如图1所示,泵浦光为主轴沿 y 方向的椭圆偏振光,探测光为沿 y 方向偏振的双色线偏振光。泵浦光作用下分子内的电子主要沿 y 方向隧穿,隧穿出来的电子在剩余激光场中运动,根据角条纹偏转效应,电子最终将获得沿 z 方向分布的动量,而探测光(双色场)电离的电子将会获得沿 y 方向分布的动量。因此,泵浦光和探测光电离的电子从二维动量谱上可以清晰分辨(图1左上角插图)。在此基础上,结合电子-离子三维动量符合测量,选取符合探测到的泵浦光电离的电子和探测光解离的离子,实现分子电离和解离过程的解耦。

我们利用该新颖的实验技术方案探究了分子电离解离的超快动力学过程,取得了若干重要研究成果,包括:利用双色光场控制多电子体系 CO 分子的不对称解离,揭示了光场耦合电子态跃迁与分子解离方向的关联性,探究了氢分子离子光场耦合诱导的不同路径解离,相关研究成果在 Phys. Rev. A 95,013406(2017) Opt. Express. 25,2221(2017) 等杂志发表多篇研究论文。

此实验方案也可以用于离子源的超快动力学过程的研究。与大型的传统离子源产生系统相比,此方案系统简单、结构紧凑、易于操控,为超快强场物理领域研究复杂的分子动力学过程提供了有效技术途径。