中红外光谱能够揭示多种分子的基础吸收带和复杂化合物独特的光谱特征,是研究物质结构的重要工具。中红外频率上转换通过非线性和频过程,将中红外光子与强泵浦耦合并利用硅基单光子探测器实现有效探测,其优势是消除了对中红外探测器的需求,从而实现高性能的中红外光信号直接探测。在超灵敏中红外频率上转换的相关应用中,需要在包括背景环境噪声和干扰电噪声的复杂环境中有效提取微弱信号。传统使用高功率泵浦激光结合高亮度中红外照明的方法将引入难以滤除的非线性参量噪声,显著影响探测灵敏度,且无法适用光敏样品或量子相干现象等对光学探针强度敏感的场景。此外,中红外光谱学研究通常依赖复杂结构的干涉仪或昂贵的多像素探测器。面对弱光照条件下的中红外光谱分析需求,提升探测灵敏度,抑制噪声影响并避免机械扫描结构,是亟待解决的关键难点。
针对高灵敏、高鲁棒性和高稳定的中红外光谱测量需求,实验室武愕教授团队开展了相关研究。通过自发参量下转换过程产生宽带量子关联光子对,其中,中红外信号光子通过频率上转换到近红外波段,利用硅基单光子探测器探测;与之关联的近红外预报光子在单模光纤中实现波长到时间的映射。光纤介质内的群速度色散效应使得二阶相干函数在时域上展宽,从而可以反映关联光子对频谱信息。由于上转换光子继承了中红外信号光子的量子相关特性,通过对上转换光子和近红外预报光子之间的量子相关性进行符合测量,能够非局域地将中红外信号光子所携带的光谱信息映射到相关测量的时间域中。得益于量子相关性,在每脉冲0.21个光子的中红外光通量条件下,30分钟曝光时间的单光子光谱平均信噪比达到54.6,可以实现嘈杂环境中的微弱中红外信号检测。研究团队在无需单色仪、阵列型探测器或干涉仪扫描的情况下,实现了1.18微米带宽的中红外单光子上转换光谱探测。
该研究成果以华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室为第一单位发表于Sci. Adv. 10, eadl3503 (2024)。武愕教授、Konstantin Dorfman教授、陈昱副研究员为论文通讯作者,博士研究生蔡羽洁为论文第一作者。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委等项目资助。
论文链接:
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adl3503
图1.A波长-时间映射中红外上转换光谱实验装置示意图,B中红外关联光谱图,C微塑料样品透射光谱图。