量子点超晶格中腔增强超荧光诱导受激能量转移
发布日期:2024-07-31   作者:李泽云   浏览次数:10

1954年,Dicke预言了N个处于合作态的二能级系统被限制在体积V小于~λ³的区域内时,会出现集体辐射衰变,Dicke将这种现象称为超辐射。实验上,如果采用非相干激发,初始时粒子之间没有关联,它们在真空场扰动或虚光场交换下自发的形成合作态并产生集体辐射,这种现象称为超荧光(SF)。将可以产生SF的合作激子放在光学腔中,当超过激射阈值时会产生腔增强超荧光(CESF),相应模式的合作激子与相干光场产生的混合态称为LCD态。腔增强超荧光作为基于物质相干和光场相干共同作用产生的现象,是研究合作态和激子系统多体相关机制的理想平台。尽管CESFLCD态引起了研究人员广泛的兴趣,但合作态之间的相互作用确很少有人报道。

近期,华东师范精密光谱实验室徐红星、吴健课题组联合上海光机所合作团队,报道了CsPbBr3钙钛矿量子点超晶格中腔增强超荧光诱导受激能量转移。联合团队采用热注射法制备CsPbBr3量子点,然后通过低温老化的方式形成量子点超晶格。这种超晶格表面光滑,可以自成一个回音壁微腔,因此可以提供光学模式进而产生CESF。这里,该团队在超晶格中观察到两个CESF模式,如图1(a)所示。从变功率荧光光谱中可以看出,532 nm处的CESF(模式1)比533 nm处的CESF(模式2)先达到激射阈值,但模式2的强度明显比模式1的强度变化快。此外,该团队利用条纹相机观察了两个模式的时间动力学过程。结果表明,尽管模式1先达到激射阈值,但模式2在时间上总是早与模式1发光(图1c-f),且随着激发功率的增大两个模式的时间差随之增大。研究表明,造成两个模式在强度和时间上产生这种现象的根本原因是两个LCD态之间存在受激能量转移,即高能LCD态在模式2的诱导下将能量受激转移给低能LCD态,如图1(b)所示。

团队利用搭建的双泵浦激发光路证明和调控了两个LCD态之间的受激能量转移。通过改变两束泵浦激光到达样品的时间可以调控LCD态之间的受激能量转移,从而改变两个模式的能量比,如图2所示。该研究成果发表于Laser & Photonics Reviews (2024)。

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/lpor.202400650


图1. 量子点超晶格中受激能量转移现象

图 2. 双泵浦激发实验证明和调控受激能量转移