多维相干光谱技术具有揭示原子、分子及凝聚态等物质内部能级结构，表征飞秒时间尺度上量子跃迁路径、纵向横向布居弛豫、多能级能量转移等超快动力学过程的能力，是当前可实现物质静态和动态信息测量的光学手段之一，可应用于量子信息存储、蛋白组学和代谢组学分析、半导体材料光激发能级带隙和缺陷结构动力学研究等领域。多维相干光谱技术起源于核磁共振技术，采用多束相位相关的超快激光取代射频电学激励信号，有序激发样品，实现时间分辨率6个数量级的提升。然而，当前多维相干光谱技术实际应用发展远远滞后于核磁共振技术，其核心问题在于难以实现多维光谱多激发脉冲相对时间抖动控制和相位稳定，无法精确获取多维光谱相位关联信息。

李文雪研究员领导的研究团队首次提出基于双光梳干涉仪本征相位相干特性实现多维相位光谱的相位稳定，克服了多维光谱需要结合复杂的相位循环和控制的难题，推动了光学频率梳在高分辨多维相干光谱领域的应用发展，研究成果发表在Adv. Optical Mater. 2024, 12, 2303130）。双光梳干涉仪可以将多维相干光谱信息从光频域精确转换到射频域，包括频率、相位以及光学传播时间等。由于固有的重复频率差，两台光梳激光脉冲以线性光学延迟进行多外差拍频，宽带光谱范围内大量频率梳齿以高光谱分辨率准确跟踪并区分光频相位抖动，因此采用双光梳干涉仪直接获取多维相干光谱多激发脉冲的相位信息，无需额外的连续激光器作为参考或光谱干涉设备。

为验证方案的有效性，研究人员探究了自然丰度下铷原子系综光子回波的动力学过程，实验装置如图1所示。信号光学频率梳分为两束光，用于激发铷原子光子回波的产生。机械扫描平台用于控制多激发脉冲的光学延迟，声光移频器用于在射频域频谱上分离多激发脉冲双光梳干涉信号和光子回波双光梳干涉信号，从而提取相位演化消息，消除由于空间光路及机械扫描等引入的相位抖动。在这里，双光梳光谱的高光谱分辨率实现了铷原子同位素及超精细能力的分辨，异步光学采样将多维相干光谱测量时间从传统的数小时压缩至秒量级，最终实现宽带光谱上高光谱分辨的二维相干光谱的相位稳定，揭示了铷原子系综超精细能级耦合和能量传递过程。

图1  基于光学频率梳的高分辨多维相干光谱

本文提出的基于双光梳干涉仪的多维相干光谱相位稳定方案，无需额外的相位稳定和测量方法，消除了传统相位锁定方案对光学频率梳在多维相干光谱领域应用的限制，推动高光谱分辨率多维相干光谱的应用发展。该方案可进一步推广至双量子多维相干光谱、光子回波峰位移光谱等极端相位敏感的应用领域。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adom.202303130