分子阿秒不对称性电离精密测量
发布日期:2022-09-27   作者:秦梦瑶   浏览次数:45

形状共振是电子-分子散射过程中的重要现象,在光致电离过程中,具有一定动能的光电子在出射时会被短暂囚禁在由于势垒产生的准束缚态上,隧穿过程产生与势垒形状相关的百阿秒量级时间延时,同时,在共振能量附近分子的光电离散射截面或电子-分子碰撞截面出现显著共振峰。关于形状共振的讨论持续已久,形状共振态上光电离散射截面及角分布不对称参数测量不断发展。近几年,高等极紫外光源的产生推进了阿秒尺度精密探测技术的发展,使光电子隧穿势垒时间的测量成为可能,但由于缺少在分子坐标系内探测的手段,无法针对非对称分子势中的光电子阿秒动力学进行研究。

近期,吴健教授团队基于高次谐波产生原理,获得光子能量覆盖23.85 eV-36.57 eV的极紫外阿秒脉冲序列,搭建了基于冷靶反冲动量谱仪的阿秒电子-离子符合测量系统。利用双光子干涉的阿秒拍频重构探测方法得到的光电子电离能谱,提取出电离过程中原子核与电子之间库伦相互作用产生的电离时间延迟,并通过轴向反冲近似处理,实现了分子坐标系内对不同排列方向的NO分子能量、角度分辨的光电子电离延时测量,成功观测到在NO分子形状共振能量点附近,光电子分别沿N原子侧和O原子侧出射时产生的150 as的相对电离延时。进一步结合量子散射模型下从头计算的理论模拟结果,发现形状共振由f分波的准束缚态产生,且实验中观测到的电离延时来自于光电子出射过程中离心势垒导致的共振电离路径与非共振电离路径间的干涉。同时, “双中心”的理论模型佐证了电离初态和末态势能面的非对称性对电子向不同方向发射时的非对称延时起着重要的诱导作用。

该工作实现了随机取向的分子体系中在分子坐标系下的阿秒动力学探测,对于探测分子内电子动力学过程、揭示物理效应的微观机制具有重要意义,相关实验结果以实验室为第一完成单位发表在Phys. Rev. X, 12, 011002 (2022)。