半导体量子点电子自旋有着非常复杂的弛豫过程。随着量子点尺寸的改变，在不同的自旋弛豫机制下自旋弛豫时间可能增长也可能减短并具有不同的函数依赖关系。研究自旋动力学的尺寸依赖有助于更好地认识自旋弛豫机制及其影响因素。CdSe和 CdS胶体量子点的自旋动力学通常存在两个具有不同进动频率的自旋组分；这两个组分的自旋弛豫机制也可能存在很大区别。在零磁场、纵向磁场或者较弱的横向磁场下这两个自旋组分相互纠缠，难以区分。胶体量子点的自旋弛豫机制以及尺寸依赖关系还未获得深入研究和充分认识。

实验室的固态体系自旋调控研究小组通过在 CdSe和CdS量子点溶液中引入空穴俘获剂 Li[Et3BH]，让量子点带上负电荷从而获得高信噪比的单一组分电子自旋信号。利用时间分辨椭偏光谱技术系统地研究了一系列尺寸CdSe和CdS光致负荷电量子点的电子自旋动力学及其随量子点尺寸和横向、纵向磁场的依赖。研究表明，所有测量的量子点样品中电子自旋本征退相位机制主要由电子-原子核超精细相互作用主导。在室温下，超精细相互作用所导致的电子自旋退相位时间约为1-2 ns。自旋退相位时间随尺寸依赖的函数包含2个分量，其中一分量与量子点尺寸D的3/2次方（D^(3∕2)） 成正比；另一分量与尺寸无关。尺寸无关分量可能来自于激光诱导的核自旋定向。相关研究结果发表在 J. Phys. Chem. Lett. 12, 9481–9487 (2021)。

图1  CdSe和 CdS胶体量子点电子自旋动力学和自旋退相位时间的尺寸依赖。