二维半导体通常存在自由电子和缺陷或杂质束缚的局域电子。过渡金属硫族化合物（例如MoS₂）单层二维半导体由于受强自旋-轨道场的影响，其电子自旋不绕外加横向磁场做进动。而局域电子不受自旋轨道场的影响，自旋产生进动且进动频率与磁场强度成正比。两种电子通常具有不同的自旋弛豫过程和弛豫机制。在单层二维半导体的研究中，相较于自由电子，基于局域电子的自旋相干动力学的报道较少，其内在自旋弛豫过程和机制还未获得深入研究和充分认识。

实验室的固态体系自旋调控研究小组利用非简并泵浦探测波长的时间分辨法拉第旋转光谱研究了5K低温下单层MoS₂连续膜中的电子自旋动力学及其随横向磁场的依赖。研究表明，零磁场下的自旋信号大约一半源于局域电子，一半源于自由电子。施加横向磁场可以使自由电子自旋信号快速退相，而周期性振荡信号来自于局域电子。该研究发现在局域电子中存在四种自旋亚系综（图1a-b），其g 因子值、Δg 值和自旋退相位时间各不相同。所有局域电子的自旋退相位速率均包含两部分，一部分与磁场呈线性依赖关系，由g 因子非均匀性所导致；另一部分与磁场无关，对于具有不同电子密度的亚系综，由电子-原子核超精细相互作用或者相邻局域电子间各向异性交换相互作用亦或者这两种机制共同作用所导致。超精细相互作用所导致的自旋退相位时间为~30-40 ns，各向异性交换相互作用所导致的自旋退相位时间为亚纳秒量级。相关研究结果发表在 J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 2661–2667 (2022)。

图 1. (a)单层MoS₂在0 mT和200 mT的电子自旋动力学。插图是200 mT下自旋动力学的快速傅里叶变换（FFT）频谱。(b) 四种局域电子自旋亚系综的拟合自旋动力学FFT频谱分量。