单分子体系内的振动回声
发布日期:2020-07-06   作者:李泽云   浏览次数:185

    声波的回声是一种常见的自然现象,当声波在传播过程中遇到障碍物时,将被反射形成回声。回声存在于许多物理系统中,如自旋回声、光子回声、等离子波回声、粒子加速器回声等。当非线性体系在受到外部激发后,由于体系中不同的组分具有不同的能量,故激发的相干响应会迅速退相。而此时通过对系统的二次激发可以有效还原初始的相干状态,即回声的产生。回声现象通常被用来检测系统的相干性和观测系综的一些固有性质,在很多方面都有着非常重要的应用,例如医学上利用自旋回声进行核磁共振成像。过去,回声被广泛认为是一种存在于多粒子系综内的集体响应。近日,吴健教授团队首次在单分子层面的振动体系中实验观测到了量子波包回声现象。

    实验中,吴健教授团队利用两束400nm垂直偏振的飞秒激光脉冲激发振动回声波包,当两束脉冲延时为T时,通过泵浦探测技术,第三束800nm的探测光可在2T附近观测到回声信号。在tp=0时刻的泵浦光强激光场的作用下,基态的氩二聚体分子发生单电离,并布居振动核波包至分子离子的基态势能曲线上,随后核波包滑向势能曲线底部并开始来回振荡,当波包运动至对应的单光子耦合点时发生解离跃迁并被符合成像探测器测量到。由于波包内的振动态具有不同的能量,三个明显的振荡周期过后,波包发生退相。我们在tp=1.36ps时施加第二束飞秒激光脉冲,利用交流斯塔克效应和解离损耗两种机制产生回声。扫描探测光的延时,使得波包发生解离即可“拍摄”振动波包回声的时间演化行为。以色列魏兹曼研究所的研究团队的半径典和全量子的理论模拟,很好的重现了实验的观测结果,验证了单分子回声产生的物理机制。分子振动波包回声在其他体系内具有普适性,随着探测技术的发展,研究人员有望借助单分子振动回声揭示大分子的内部的超快动力学过程和更多的物理信息。相关研究结果发表在Nat. Phys 16, 328–333(2020)。


a.氩二聚体分子离子的势能曲线。图b.不同时间延时对应的单电离解离通道和库伦爆炸通道的原子核能量分布。图c. 单电离解离通道产率随延时的变化。