中红外少周期飞秒光场中乙炔去氢过程的亚周期调控
发布日期:2018-01-08   作者:王玲   浏览次数:227

      1999年的诺贝尔化学奖颁给了A. H. Zewail教授,他利用飞秒泵浦探测技术,通过“慢动作”观测化学反应中的原子分子运动状态,从根本上改变了人们对化学反应过程的认识。以此为基础,在超高时间精度上对化学反应进行控制是科学家的共同目标,这将对分子可控合成、医药、生物、能源等领域的发展产生深远影响。碳氢分子在日常生产生活中应用相当广泛,对碳氢分子中C-H键和C-C键的超快操控是几十年来的研究热点。碳氢分子中的化学键断裂或重组一般发生在飞秒时间量级。2012年,德国的M. F. Kling教授课题组利用载波包络相位(CEP)精密控制的近红外波段少周期飞秒脉冲激光,实现了乙炔(C2H2)分子去氢过程的阿秒调控(Nat. Commun. 5, 3800),将分子化学反应调控的时间精度提高了至少一个数量级。之后,该课题组相继实现了多种碳氢分子异构过程的亚周期控制(Phys. Rev. Lett. 116, 193001Struct. Dyn. 3, 043206

     Faraday Discuss. 194, 495Mol. Phys. 115, 1836),能够在阿秒时间尺度控制氢原子在分子内的运动。其深层物理机制是超快激光诱导分子振动态叠加,叠加态的演化受光场亚周期波形变化的影响,通过改变CEP即可实现对叠加态调控。理论研究表明,在中红外波段,由于振动态能被共振激发,从而能够达到更有效的调控。

        与德国慕尼黑大学(LMU)的M. F. Kling教授和苏黎世联邦理工大学(ETH)的H. J. Wörner教授课题组合作,我们成功设计建造了适用于中红外波段的单脉冲载波包络相位测量系统(stereo-ATI Phase Meter),首次实现了中红外波段单脉冲相位标记速度成像测量。基于ETH最新发展的高功率中红外少周期飞秒脉冲激光系统,我们实现了乙炔和氘代乙炔(C2D2)去氢过程的亚周期调控。相关结果发表在Opt. Express 25, 14192 (2017)上。此项研究为分子结构变化亚周期调控开辟了新的机遇。

 

1a)单脉冲相位标记速度成像实验系统示意图;(b)去氢调控机制示意图,图中所示为乙炔(C2H2,白色轮廓)和氘代乙炔(C2D2,紫色轮廓)振动波包叠加态在不同CEP条件下,在双电离势能面上的运动轨迹