全无机铅卤钙钛矿（CsPbX₃，X = Cl, Br, I）量子点凭借卓越的光电性能，已成为一类重要的半导体纳米材料。与传统Ⅲ-Ⅴ或Ⅱ-Ⅵ族半导体相比，铅卤钙钛矿具有类倒置能带结构且导带中自旋-轨道耦合强烈，从而表现出全新的自旋特性。尤为突出的是，这些材料在圆偏振光激发下可实现高自旋极化；室温下空穴自旋相干依然稳定；且空穴-核自旋相互作用显著强于电子-核自旋相互作用。CsPbX₃量子点中观察到的稳健空穴自旋相干可能源于两类体系：中性量子点或带正电量子点。在中性量子点里，自旋来自于激子（电子-空穴对）中的空穴部分；而在带正电量子点中，自旋源于驻留的正电荷。强烈的电子-空穴交换相互作用会将激子的自旋寿命限制在亚皮秒至皮秒量级。而带电量子点中驻留的单个载流子（电子或空穴）因不受交换作用及辐射复合影响，其自旋退相位时间在低温下可达数百皮秒至纳秒。

   CsPbX₃量子点中内在电荷的起源、光致带电过程的演化与自旋相干性之间的复杂关联，仍是悬而未决的问题。厘清这些问题对优化自旋相干调控至关重要。华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室、精密光谱科学与技术高等研究院科研团队通过优化的光操控方案，在CsPbCl₃胶体量子点体系中获得了高信噪比的室温空穴自旋相干信号，测得空穴自旋退相位时间（T₂*）约为60ps。为探究光致带电动力学，进一步采用预泵浦−泵浦−探测方法，发现光致带电态的形成动力学呈现双相行为，其特征时间常数分别为快相（~54ps）和慢相（~327ps）。通过改变激光重复频率的互补实验，进一步解析出光致带电态的三个寿命：62μs、335μs及>1ms。值得注意的是，在CsPbBr₃量子点中也观测到了类似的、跨越皮秒至毫秒的多尺度动力学行为。该工作首次系统揭示了全无机CsPbX₃（Cl/Br）钙钛矿量子点中光生电荷与自旋相干性的内在关联，并建立了从皮秒级电荷态形成到毫秒级电荷态寿命的多尺度动力学图景。

   该研究成果以华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室为第一单位发表于Nano Letters 25, 11895−11901 (2025)。论文第一作者为华东师范大学在读博士生成琳，通讯作者为华东师范大学冯东海研究员和上海应用技术大学胡蓉蓉副教授。该工作得到了国家自然科学基金项目的大力支持。

图1. Nano Letters报道CsPbX₃量子点中多尺度的光生电荷动力学与自旋相干性的关联

论文原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c02414